这幅图展示了SNS（紫色点）产生的中子从熔融的UCl3（绿色点）中散射出来，揭示了其原子结构。黄色和白色的球体（模拟数据）代表了振荡的UCl3键。图片来源：Alex Ivanov/ORNL，美国能源部

美国能源部的橡树岭国家实验室在熔盐反应堆技术的开发上处于全球领先地位，研究人员还进行基础科学研究，以提高未来核能的效率。最近在《美国化学学会杂志》上发表的一篇论文中，研究团队首次记录了高温液态三氯化铀（UCl3）盐的独特化学动力学和结构，这种盐被视为下一代反应堆的潜在核燃料来源。

“这是为未来反应堆设计提供可靠预测模型的重要第一步，”ORNL的桑塔努·罗伊（Santanu Roy）表示，他是该研究的共同负责人。“更好的预测和计算微观行为的能力对设计至关重要，可靠的数据有助于开发更优的模型。”

几十年来，熔盐反应堆被寄予厚望，期望其能够安全且经济地生产核能。ORNL在20世纪60年代的原型实验成功证明了这一技术的可行性。近年来，随着全球脱碳目标的日益紧迫，许多国家重新致力于推广这种核反应堆的应用。

这些未来反应堆的理想设计依赖于对液体燃料盐行为的深入理解，这使其与使用固体二氧化铀颗粒的传统核反应堆有所区别。这些燃料盐在原子层面的化学、结构和动力学行为极具挑战性，尤其是当涉及放射性元素（如铀）时，因为这些盐仅在极高温度下熔化，并展现出复杂而独特的离子-离子配位化学。

该研究由ORNL、阿贡国家实验室和南卡罗来纳大学合作进行，结合了计算方法和基于ORNL的美国能源部科学办公室用户设施散裂中子源（SNS），以研究熔融状态下UCl3的化学键和原子动力学。

SNS是全球最亮的中子源之一，使科学家能够进行前沿的中子散射研究，从而揭示材料的位置信息、运动状态和磁性特征。当中子束照射到样品时，许多中子会穿透材料，但有些中子会直接与原子核发生相互作用，并以特定角度“反弹”，类似于台球游戏中的碰撞。

科学家们使用特殊探测器对散射的中子进行计数，测量它们的能量和散射角度，并绘制出它们的最终位置。这使得科学家能够收集从液晶到超导陶瓷，从蛋白质到塑料，从金属到金属玻璃磁铁等材料的性质细节。

每年有数百名科学家利用ORNL的SNS进行研究，最终提升从手机到药品等产品的质量，但并非所有研究者都需要在900摄氏度的高温下研究放射性盐，这种温度与火山熔岩相当。经过严格的安全预防措施和与SNS束线科学家协调开发的特殊容器，研究团队能够进行一些前所未有的实验：测量熔融UCl3的化学键长度，并观察其在熔融状态下的惊人行为。

“自从我作为博士后加入ORNL以来，我一直在研究锕系元素和铀，”该研究的共同负责人亚历克斯·伊万诺夫（Alex Ivanov）表示，“但我从未想过我们能进入熔融状态，发现如此迷人的化学反应。”

研究发现，平均而言，当铀和氯变为液体时，连接铀和氯的键的距离实际上会缩短——这与通常的热胀冷缩预期相反，这一现象在化学和日常生活中通常是成立的。更有趣的是，在不同的成键原子对中，键的大小并不一致，它们以振荡的方式拉伸，有时会达到比固体UCl3更大的键长，但也会收缩到极短的键长。这种不同的动力学在液体中以超快的速度显现出来。

伊万诺夫表示：“这是化学未知领域的一部分，揭示了极端条件下锕系元素的基本原子结构。”

化学键的数据也出乎意料地复杂。当UCl3达到其最紧密和最短的键长时，它会短暂地表现出更像共价键的特性，而非典型的离子特性，并以极快的速度在这种状态之间振荡——不到万亿分之一秒。

这种观察到的共价键的短暂周期虽然周期性，但有助于解释历史研究中描述熔融UCl3行为的一些不一致之处。这些发现以及更广泛的研究结果，可能有助于改进未来反应堆设计的实验和计算方法。

此外，这些结果提升了对锕系盐的基本理解，可能有助于解决核废料和热处理等挑战，以及涉及这一系列元素的其他当前或未来应用。

该研究是美国能源部极端环境熔盐能源前沿研究中心（MSEE EFRC）的一部分，该中心由布鲁克海文国家实验室领导。研究主要在SNS进行，同时还利用了另外两个美国能源部科学办公室的用户设施：劳伦斯伯克利国家实验室的国家能源研究科学计算中心和阿贡国家实验室的先进光子源。研究还利用了ORNL的科学计算和数据环境（CADES）的资源。

UT-Battelle为美国能源部科学办公室管理ORNL，该办公室是美国物理科学基础研究的最大支持者。科学办公室致力于解决我们时代的一些最紧迫的挑战。欲了解更多信息，请访问energy.gov/science。——艾米丽·汤姆林